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我院参与的“草酸二甲酯选择加氢制乙醇”研究工作取得新进展

发布时间:2022-11-18|供稿部门:| 点击:

由煤炭经气化得到合成气,然后耦合制备草酸二甲酯(DMO),再加氢制备乙醇是一条绿色、环保、高效的路径。而其中最为关键的是要寻找一种活性高、稳定性高的加氢催化剂。Cu基催化剂在DMO加氢制备乙二醇(EG)的反应中取得了优异的效果,已经完成工业化应用。但是其在DMO加氢制备乙醇的过程中,产物乙醇的选择性相对较低,催化剂在使用过程中容易失活。需要对Cu基催化剂进行改进以适应DMO加氢制乙醇的工业要求。

近日,我院卢巍副研究员作为共同通讯作者,与中科院大连化物所丁云杰研究员,浙江师范大学陈兴坤副教授团队合作,在化学工程顶级期刊《ChemicalEngineeringJournal》(2022年IF16.744)上发表题为“Hydrogenation of dimethyl oxalate to ethanol over Mo-doped Cu/SiO2catalyst”的研究文章。文章构筑了一种MoCu/SiO2催化剂,用于草酸二甲酯催化加氢合成乙醇的反应。研究发现适当Mo助剂的引入不仅可以提高催化剂的酯加氢活性,还可以提高催化剂的加氢脱氧能力,有助于提高乙醇收率,在280oC, 5 MPa, H2/DMO=450和WLHSV=0.2 h-1的条件下,催化剂DMO转化率100%,乙醇选择性94%,在500小时寿命实验中保持稳定。表征结果证明,MoCu/SiO2催化剂中Mo和Cu物种之间的紧密结合是草酸二甲酯加氢为乙醇的关键,Mo的掺杂会导致Cu-Mo双金属之间的电子转移,有效提高催化剂表面Cu+占比,促进酯基官能团活化,同时催化剂表面的MoOx组分具有一定的Lewis酸性,可以促进中间产物(本文以乙二醇为主)的加氢脱氧过程,从而提升乙醇的选择性。

该工作开创了一条从合成气出发,高选择性制备乙醇的新路线。(文/图:卢巍、科研管理部)

文章链接:

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S138589472205481X

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